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2005年6月，梁大维主演了改编自张小娴作品的都市情感剧 《如果月亮有眼睛》。剧中，梁大维饰演新人演员李一愚，这也是他的首部电视作品。
2007年5月，梁大维出演了赵宝刚执导、陆毅主演的抗日剧《夜幕下的哈尔滨》。在剧中，梁大维饰演的"卢守全"是位18岁的富家公子,也是剧中李小冉的弟弟。同年8月，梁大维出演了以牟氏庄园真实的历史背景为创作基础的作品《牟氏庄园》，扮演了牟五爷的儿子“牟才” 。
2008年3月，梁大维首次以清装扮相与袁弘、小宋佳合作了古装剧《天地民心》，出演剧中主线人物“怪才”张牧。同年11月，梁大维主演了青春励志电影《王子雄兵》，扮演富家子弟王梓。
2009年3月，梁大维与古天乐、黄奕、莫文蔚主演由尔冬升监制的贺岁影片《一路有你》 。梁大维在其中饰演的黄奕的小叔子张和。
2012年3月，拍摄了改编自电影的《大兵小将》，在剧中挑大梁饰演“大反派”云公子。
2013年9月，梁大维主演了张纪中制片的史诗传奇大剧《英雄时代》 。饰演风君离。
2014年，与郭京飞搭档，主演了悬疑探案剧《暗黑者》，饰演高富帅的理财师薛天，狂揽众多粉丝。
2015年，主演中国首部奇幻题材网络剧《执念师》。剧中，梁大维饰演拥有执念超能力的*名将王大锁。同年8月，梁大维强势回归《暗黑者2》，饰演依旧帅气逼人的理财师薛天。同年，再次主演电影《追爱大冒险》，饰演男主张天羽。
2016年5月，梁大维与黄志忠合作电视剧《金水桥边》，饰演黄志忠的弟弟钱有财。同时梁大维回归《执念师2》，分别饰演现代与未来版的王大锁。同年6月，梁大维再次与郭京飞、张歆艺合作都市轻喜剧《她很漂亮》，出演嘻哈主持司徒浩。同年8月，与刘烨、欧豪主演刘伟强执导的“建国三部曲”的第三部《建军大业》，出演革命先烈陈赓同志。12月与周琳皓再次合作《热血书院》，饰演男主张谊。
2017年1月宣布与于朦胧、毛晓彤主演青春偶像剧《谁的青春不叛逆》。