2001年，在时装剧《红衣手记》中首次担任男主角；2003年，主演的律政剧《律政新人王》获得壹电视大奖十大电视节目第二位，而其亦凭借律师卓伟名一角在香港受到关注 ；2004年，主演警匪剧《学警雄心》；2007年，因主演民国情感历史纠纷剧《好后的格格》而为内地观众所熟知号 ；2010年8月与TVB约满后不再续约，转战中国内地。
2011年，陈键锋凭借古装剧《美人心计》获得韩国首尔电视剧大奖中国区好佳男主角和越南好受欢迎香港男演员等奖项；2012年主演《乱世佳人》；2013年，因主演民国激战年代情感剧《烽火佳人》获得上海电视节好佳男演员提名；2014年，凭借颠覆出演魔幻神话剧《封神英雄榜》的第一男主角姜子牙在两岸三地赢得了颇高的人气与关注度，同年，获得2014时尚盛典好受欢迎男演员；2015年，陈键锋继续出演《封神英雄榜2》 ，随后获得亚洲影响力东方盛典亚洲影响力时尚先生；2016年，主演都市商战题材电视剧《我们的千阙歌》及民国奇幻悬疑剧《异战》。
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